Хагас дамжуулагч металлын оксидыг суурь болгон алтны катализатор бэлтгэж пропаныг исэлдүүлж устөрөгчгүйжүүлэн пропилен гаргах нь
Салбар : Байгалийн шинжлэх ухаан
Улсын дугаар : 3201
Хамгаалсан он : 2013
Түлхүүр үг : пропан, исэлдүүлэгч, устөрөгч, пропилен, алтны катализатор, хагас дамжуулагч оксид, идэвхит бүлэг
Аннотаци
Сүүлийн жилүүдэд алканыг устөрөгчгүйжүүлэн алкадиенүүдийг гарган авах нь бага зардлаар өндөр үр ашигтай бүтээгдэхүүн гарган авах арга замын нэг болоод байна. Пропиленээс полипропилен, поли акрилнитрил, акрил болон пропилейны хүчил зэрэг үйлдвэрлэлийн чухал ач холбогдолтой нэгдлүүдийг гарган авч байгаа бөгөөд эдгээр нэгдлүүдийн хэрэгцээ шаардлага өдрөөс өдөрт өсөн нэмэгдсээр байна.
Пропаныг устөрөгчгүйжүүлэн пропилен гарган авах нь өндөр ач холбогдолтой бөгөөд пропан нь өөрийн өртөг багатай, нөөц ихтэй зэрэг давуу талтайгаараа судлаачдын анхаарлыг төвд өнөөг хүртэл байсаар байна.
Пропаныг хүчилтөрөгчийн орчинд исэлдүүлэх урвал нь экзотерм урвал бөгөөд пропан нь маш амархан нүүрсхүчлийн хий болон ус болж задарч пропилены гарц харьцангуй бага байдаг байна. Харин өндөр идэвхитэй катализаторийг пропаныг исэлдүүлэн устөрөгчгүйжүүлэх урвалд ашиглаж урвалын бүтээгдэхүүн болох нүүрхүчлийн хий болон усны гарцыг багасган улмаар пропилены гарцыг нэмэгдүүлэх боломжтой юм. Иймд өндөр пропилен сонгох шинжтэй катализаторыг бэлтгэж пропаныг исэлдүүлэн устөрөгчгүйжүүлж пропилен гарган авах нь хамгийн чухал юм.
Иймд бид, тундасжуулах болон ангижруулах аргаар хагас дамжуулагч шинжтэй металлын оксидууд (NiO, MnOx, ZnO, Fe2O3 болон ZrO2)-ыг катализаторын суурь болгон Au/NiO, Au/MnOx, Au/ZnO, Au/Fe2O3 болон Au/ZrO2 катализаторуудыг бэлтгэж, багажит шинжилгээний арга (XRD, N2-adsorption, H2-TPR, UV-Vis, FT-IR, XPS, SEM, TEM болон цахилгаан дамжуулах чадвар)–аар физик химийн шинж чанарыг тус тус судлав. Мөн түүнчлэн идэвхитэй бүлэг атом болох алтны агуулгын хэмжээ, катализаторыг бэлтгэх арга, катализаторын суурын төрөл зэрэг нь пропаныг исэлдүүлэн устөрөгчгүйжүүлэх урвалд хэрхэн нөлөөлөх чадварын харьцуулан тогтоов.
1. Хагас дамжуулагч шинжтэй металлын оксидууд (NiO, MnOx, ZnO, Fe2O3 болон ZrO2)-ыг катализаторын суурь болгон харилцан адилгүй алтны агуулгатай хAu/NiO, хAu/MnOx, хAu/ZnO, хAu/Fe2O3 болон хAu/ZrO2 катализаторуудыг бэлтгэж пропаныг исэлдүүлэн устөрөгчгүйжүүлж пропилен гаргах урвалд туршилаа. Туршилтын дүнгээс харахад, катализатор дахь алтны агуулга урвалын идэвхид ихээхэн нөлөөлж байна. Мөн тундасжуулах аргаар 3% алт суулган гарган авсан катализаторын пропаныг исэлдүүлэн устөрөгчгүйжүүлж пропилен гарган авах урвалын идэвх хамгийн сайн байгаа бөгөөд 3Au/NiO, 3Au/MnOx болон 3Au/Fe2O3 катализаторууд нам температурт урвалын идэвх сайн байна. Мөн n хэлбрийн хагас дамжуулагч ZnO-ыг суурь болгон катализатор бэлтгэхэд, алтны агуулга 2% байх үед урвалын идэвх хамгийн сайн байна.
2. Катализаторыг бэлтгэх арга урвалын идэвхид хэрхэн нөлөөлөхийг туршиж үзэхэд, тундасжуулах аргаар гарган авсан катализаторын урвалын идэвх нь ангижруулах аргаар бэлтгэсэн катализаторын урвалын идэвхээс харьцангуй сайн байна. XPS дүнгээс харахад, катализаторыг бэлтгэж байгаа аргаас хамааран алтны исэлдэлтийн зэрэг харилцан адилгүй агуулагдаж байгааг харж болно. Өөрөөр хэлбэл катализаторын идэвх нь алтны исэлдэлтийн зэрэгтэй шууд хамааралтай ба катализатор дахь Auδ+ (0<δ<3 эсвэл Au+) харилцан агуулгатай холбоотой. Судалгааны ажлаас харахад, алтны агуулга нэмэгдэх тусам пропаныг исэлдүүлэн устөрөгчгүйжүүлэх урвалд ашигтай юм. TEM үр дүнгээс харахад, тундасжуулах аргаар бэлтгэсэн катализатор дахь алтны хэмжээ ангижруулах аргатай харьцуулахад бага буюу Au-ны ширхэгийн хэмжээ 2-5нм байгаа бөгөөд энэ нь пропаныг исэлдүүлэн устөрөгчгүйжүүлэх урвалын идэвхитэй параметрийн нэг юм. Иймээс катализаторыг ямар аргаар бэлтгэж байгаас хамааран түүний урвалын идэвхит чанар ихээхэн хамаарч байна.
3. Р-хэлбрийн хагас дамжуулагч NiO болон MnOx гадаргуу дээр идэвхитэй атом алтыг суулгасны дараа түүний хагас дамжуулагчын төрөл р-ээс n-болон хувирч байна. Харин n-хэлбрийн хагас дамжуулагч ZnO болон Fe2O3 гадаргуу дээр идэвхитэй бүлэг атом алтыг суулгахад мөн n-ээс р болон хувирч байна. Харин хагас дамжуулагч биш тусгаарлагч шинжтэй ZrO2-ын гадаргуу дээр идэвхитэй бүлэг атом алтыг суулгахад түүний төрөл өөрчлөгдсөнгүй хэвээр байлаа. Өөрөөр хэлбэл тусгаарлагч шинж чанараа угийн хэвээр хадгалаж байсан юм. Эдгээр үр дүнг урвалын идэвхитэй харьцуулан үзэхэд, пропаныг исэлдүүлэн устөрөгчгүйжүүлэх урвалд р-хэлбрийн алтны катализатор нь n-хэлбрийн алтны катализатороос илүү өндөр урвалын идэвхит чанартай байгаа юм. Түүний цахилгаан дамжуулах чадварыг харьцуулан харахад: р-хэлбрийн алтны катализатор>n-хэлбрийн алтны катализатор. Эдгээрийг тайлбарлавал: р-хэлбрийн алтны катализатор нь маш амархан ангижрах шинжтэй байгаа бөгөөд энэ нь пропаныг исэлдүүлэн устөрөгчгүйжүүлэх урвалд өндөр идэвх үзүүлж байгаагаар тайлбарлаж болно. Цахилгаан дамжуулах чадварын туршилтын дүнгээс хархад, урвалын орчинд р хэлбрийн алтны катализатор нилээд сайн исэлдэн ангижрах чадвартай байгаа юм. Энэ нь р хэлбрийн алтны катализаторийн гадаргуу дээр стеохометрийн бус хүчилтөрөгч агуулагдаж байгаа ба энэ урвалын идэвхит нөлөөлөгч хүчин зүйлийн нэг юм.
Зохиогч
Боловсролын доктор(PhD)
Бүтээлийн тоо : 1
Ишлэгдсэн тоо : 0
